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1115 folgte er seinem Vater als Herzog. 1122 begleitete er Kaiser Heinrich V. beim Wormser Konkordat, das dem Investiturstreit ein Ende setzte. Innerhalb des Herzogtums geriet er in Konflikt mit Stephan von Bar, Bischof von Metz ab 1120, und Albero von Montreuil, Erzbischof von Trier ab 1131, zwei Verbündeten des Grafen von Bar. Der Erzbischof exkommunizierte ihn 1132, was 1133/34 aufgehoben wurde.
Herzog Simon I. stand in Briefkontakt mit Bernhard von Clairvaux. Dem jungen Zisterzienserorden gewährte er Zollfreiheit. Gegenüber mehreren Klöstern trat er als Wohltäter auf. Er gründete bzw. dotierte die Abtei Stürzelbronn.
Wegen Bedrückungen der Abtei Remiremont exkommunizierte ihn Papst Innozenz II. 1138 und verhängte das Interdikt über sein Herzogtum, so dass Simon, der kurz darauf starb, in der Abtei Saint-Dié nur aufgebahrt, aber nicht kirchlich bestattet werden durfte.
Er heiratete Adelheid († 1158), deren Abstammung unbekannt ist. Einige sehen sie als Tochter von Heinrich III., Graf von Löwen, und Gertrud von Flandern (die sich in zweiter Ehe mit Simons Vater Dietrich II. verheiratete), andere als Tochter von Gerhard von Süpplingenburg, Graf von Querfurt, und Hedwig von Formbach, was aber wiederum bedeutet, dass sie die Tante ihres Ehemanns gewesen wäre. Ihre Kinder waren:
um 1076 - (13./14. 01.1139)