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Durch die Eroberung der Gebiete südlich des Duero und vor allem der alten Westgotenhauptstadt Toledo im Jahr 1085 setzte er einen wichtigen Meilenstein in der Geschichte der spanischen Reconquista und untermauerte den Anspruch des leónesisch-kastilischen Königshauses auf die Vorrangstellung unter den spanischen Königen der iberischen Halbinsel. Im Cantar de Mio Cid, einem der Hauptwerke der literarischen Folklore Spaniens, ist Alfons VI. eine der Hauptpersonen