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Leopold wurde als Sohn von Herzog Albrecht II. dem Weisen (Lahmen) und Johanna, Tochter von Ulrich II. (Graf von Pfirt) geboren.
Bezüglich seiner Nachfolge hatte Albrecht II. schon 1355 eine habsburgische Hausordnung erlassen, wonach die Söhne gemeinsam und gleichberechtigt die Regierungsgeschäfte hätten führen müssen. Als er am 20. Juli 1358 starb, übernahm aufgrund der Minderjährigkeit der drei jüngeren Söhne der älteste, Rudolf IV. der Stifter, allein die Regierung. 1364 entschloss sich dieser, die Rudolfinische Hausordnung zu erlassen, wonach die habsburgischen Länder gemeinsamer Besitz aller Brüder seien. Ein Dokument, das die Unterschriften aller drei Brüder zeigt (der zweitälteste, Friedrich III., verstarb schon 1362), ist der berühmte Gründungsbrief der Wiener Universität 1365.
Schon wenige Monate später aber verstarb Rudolf IV. überraschend 26-jährig, und die zwei Brüder Albrecht III. mit dem Zopf (15 oder 16 Jahre alt) und Leopold (14 Jahre alt) teilten sich die Regierungsgeschäfte. Die formelle Belehnung erfolgte durch Kaiser Karl IV. Aufgrund des höheren Alters kam Albrecht die führende Rolle in der gemeinsamen Regierungstätigkeit zu, was bei den überlieferten Unterschieden im Naturell der beiden Brüder, Leopold wird als ehrgeizig und tatendurstig beschrieben, Albrecht hingegen als besonnen, bald zu immer größeren Spannungen führte.
Durch den Frieden von Schärding 1369 war der habsburgische Besitz Tirols durch die Wittelsbacher anerkannt worden. 1373 teilten die Brüder die Verwaltung der Besitztümer fix unter sich auf: Leopold wurde Regent von Tirol und den Vorlanden. Schließlich wurde, wohl auch um einen offenen Kampf zu verhindern, sowohl die Regierung als auch der Besitz der habsburgischen Ländereien geteilt:
Durch den Neuberger Teilungsvertrag vom 25. September 1379 erhielt Leopold die Herzogtümer Steiermark (mit Wiener Neustadt), Kärnten, Krain, die Windische Mark, Görz und Güter in Friaul sowie die Grafschaft Tirol und Vorderösterreich westlich des Arlbergs zugesprochen.
Damit kam es auch zur folgenschweren Teilung des Hauses Habsburg in die Leopoldinische und Albertinische Linie.